铁电体作为一类新型光催化材料,其自发极化会产生具有载流子分离能力的电场。然而,铁电材料中极化矢量的无序排列会导致相互抵消,严重制约了整体极性的增强。因此,实现极化矢量的定向排列至关重要。目前主流策略之一是对催化剂施加强大的外加电场以进行电晕极化。然而,高压电场会破坏催化剂的结构并且在撤除电场后会引发去极化效应,损害催化剂长期稳定性。因此,开发一种化学调控策略,以实现整体极化方向的统一是极具挑战性的。
针对上述问题,吉林大学黄科科教授团队提出Jahn-Teller畸变介导机制通过拉长的MnO6八面体,驱动相邻原子沿统一方向发生协同位移,在无需外电场的情况下解决极化矢量无序问题。具体而言,通过锰与氧配体间的电子重分布调控Mn的局域电荷,从而实现最优电子构型(Mn t2g3eg1),诱发最大Jahn–Teller畸变。值得注意的是,Jahn–Teller单元的结构演化直接推动Fe和O原子沿

轴向位移,加剧FeO6八面体的不对称形变,形成定向极化。最终,在去极化电场驱动下,载流子快速分离促进CO2向CO的转化,在纯水条件下产率达到30.51 μmol·g⁻¹·h⁻¹,接近原始BiFeO3的五倍。该研究提出了通过Jahn-Teller畸变调控极化矢量的创新策略,从电子结构角度为铁电光催化剂的开发提供了新见解。
该成果以“Self-Aligned BiFeO3Polarization Vector Induced by MnO6Octahedral Jahn–Teller Distortion for Enhanced Photocatalytic CO2Reduction”为题发表在Journal of the American Chemical Society(J. Am. Chem. Soc., 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c10006)。永利娱乐城-永利官网-永利皇宫官网
博士研究生梁娜为第一作者,吉林大学黄科科教授为通讯作者。

图1.极化矢量对准示意图
论文连接://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c10006