二维共轭金属有机框架(2Dc-MOF)因其优异的电荷输运性能、可调的孔道结构以及明确的金属位点,在电化学能源领域展现出巨大潜力。然而,传统2Dc-MOF多采用平面大共轭配体,不仅合成复杂,同时也降低了框架内金属中心的密度,导致离子结合位点不足,限制了其在界面调控中的应用。

图1.非平面双Salphen配体设计及高密度金属位点2Dc-MOF的构筑示意图。
针对上述挑战,永利娱乐城-永利官网-永利皇宫官网
陈龙教授团队与东北师范大学王恒国教授团队合作,提出了一种基于非平面双Salphen配体原位平面化策略。该配体(8OH-BSP)包含多个N2O2配位空腔和外围邻苯二酚基团,通过与Zn2+离子的配位聚合,成功构筑了一种新型2Dc-MOF材料(Zn-BSP-MOF,图1)。值得注意的是,在溶剂热合成过程中,配体发生原位Scholl环化脱氢反应,转化为完全共轭的平面结构,实现了高密度金属位点与扩展π共轭框架的统一。
将其作为人工界面层应用于无负极钠金属电池中,其高密度的[ZnO4]亲钠位点可有效引导均匀的钠沉积,显著抑制枝晶生长。电化学测试表明,基于Zn-BSP-MOF的对称电池在0.05 mA cm-2下可稳定循环超过1800小时,在0.1 mA cm-2下也可稳定循环超过800小时(图2)。与Na3V2(PO4)3正极匹配的全电池在1 C倍率下循环400圈后,仍可保持104.8 mAh g-1的可逆容量,容量保持率高达96.8%。

图2. Zn-BSP-MOF基对称电池性能研究。
该研究通过引入非平面双Salphen配体,有效解决了2Dc-MOF中高金属密度与扩展π-共轭难以兼顾的问题,并将该类材料作为人工界面层应用于钠金属负极保护,为钠金属电池的界面工程提供了新的材料设计思路。
相关研究成果以“A High‐Metal‐Content 2D Conjugated Metal‐Organic Framework With a Bis‐Salphen Architecture for Dendrite‐Free Sodium Metal Anodes”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》(Angew. Chem. Int. Ed.2026, e202600304)上。永利娱乐城-永利官网-永利皇宫官网
博士研究生苏熹为论文第一作者,永利娱乐城-永利官网-永利皇宫官网
陈龙教授与东北师范大学王恒国教授为共同通讯作者。
论文链接://doi.org/10.1002/anie.6003046